Wissenslücke in der Moleküldynamik wird geschlossen

Die Wechselwirkungen zwischen Elektronen sowie zwischen den Elektronen und den Atomkernen beschreibt man durch eine Vielteilchensystem-Schrödingergleichung, die im Allgemeinen zum Lösen zu kompliziert ist. Die Born-Oppenheimer-Näherung (BOA), welche die Wechselwirkungen zwischen Elektronen und Kern vereinfacht, bricht zusammen, wenn zwei potenzielle Energieflächen einander in einer konischen Durchdringung (conical intersection, CI) kreuzen. Lokalisierung und Charakterisierung dieser konischen Durchdringungen sind maßgeblich, um ein breites Spektrum chemischer Reaktionen verstehen zu können.

Das EU-finanzierte Projekt XBEBOA untersucht die Molekulardynamik bei bestimmten chemischen Elementen und Verbindungen, die nicht mittels Born-Oppenheimer-Näherung zu beschreiben sind. XBEBOA bringt die topmoderne ultraschnelle Pump-Probe-Spektroskopie mit der Implementierung neuartiger zeitaufgelöster Messplätze voran, an denen extrem ultraviolette und weiche Röntgenstrahlung angewendet wird, um die ultraschnelle molekulare Dynamik zu untersuchen.

Bis heute zählen zu den Hauptleistungen des Projekts der Bau und die Inbetriebnahme eines transienten XUV-Gitteraufbaus und dessen Anwendung auf den photoinduzierten Phasenübergang bei Vanadiumdioxid. Der Aufbau ist flexibel und basiert auf einem handelsüblichen Lasersystem. XUV-Licht wird durch Erzeugung Harmonischer hoher Ordnung in Edelgasen erzeugt und bei der zeitaufgelösten Spektroskopie eingesetzt. Ein In-line-Überwachungswerkzeug ist entwickelt worden, das den XUV-Fluss auf Schuss-für-Schuss-Basis misst und bei der Datenerfassung verwendet werden kann, um Schwankungen zu korrigieren.

Erste Resultate der Vanadiumdioxidproben zeigen, dass sich das XUV-Licht in der Nähe der M-Kante, der angeregten Elektronen, eindeutig von denen der außerhalb der Resonanz liegenden Proben bei niedrigeren Photonenenergien unterscheidet.

Überdies wurde ein Messplatz für zeitaufgelöste Photoelektronenspektroskopie (PES) installiert und in Betrieb genommen. Diese Technik wurde eingesetzt, um die Gasphasen-Molekülproben nach Anregung mit extrem ultraviolettem Licht zu untersuchen und auf diese Weise die Beschränkungen der PES nach Stand der Technik zu überwinden. Die mit Perylen erzielten Ergebnisse haben wichtige Unterschiede zwischen XUV und Multiphotonen-Infrarotmodi nachgewiesen.

Das Verständnis der Molekulardynamik bei der konischen Durchdringung wird zur Offenlegung der grundlegendsten Prozesse unserer Existenz beitragen und die Strategien zur Erforschung umweltfreundlicher Energien verbessern. Die Beschreibung des Aufbaus und die Projektresultate wurden in von Experten begutachteten Fachzeitschriften veröffentlicht. Mindestens sechs weitere wissenschaftliche Arbeiten sind im Entstehen begriffen.